La biblioteca de la Fundación Francisco Largo Caballero está especializada en movimiento obrero, sindicalismo, historia contemporánea y relaciones laborales. Aparte de las monografías gestiona la hemeroteca, el archivo fotográfico y los fondos sonoros, audiovisuales y multimedia. El catálogo contiene monografías, folletos, publicaciones periódicas, literatura gris, fotografías, carteles, películas, vídeos y otros materiales descritos de forma automatizada y disponibles para su consulta.

Disponemos de más de 26.000 monografías, muchas editadas por la Unión General de Trabajadores porque como “depositarios de su patrimonio documental y bibliográfico” uno de nuestros objetivos es contar con al menos un ejemplar de lo que publican. Las restantes monografías proceden de adquisiciones, intercambios y donaciones. Se pueden consultar en nuestro Catálogo General, en construcción y accesible a través del Portal del Patrimonio Documental de la Fundación Francisco Largo Caballero.

El fondo bibliográfico más importante es la Biblioteca de la Casa del Pueblo de Madrid con 1.301 títulos disponibles en el catálogo. Es uno de los fondos más solicitados para exposiciones y actos conmemorativos. Contiene entre otras importantes bibliotecas la de Pablo Iglesias. Se publicó un Catálogo de la Biblioteca de la Casa del Pueblo de Madrid (1908-1939), editado en 1998, nº 5 de la serie Guía de fuentes están descritos 1.140 títulos. En 2007, con el doble objetivo de evitar su deterioro y facilitar su difusión, iniciamos su digitalización y en  2008, con motivo del centenario de su inauguración, creamos la colección Ediciones facsimilares de la Biblioteca de la Casa del Pueblo de Madrid con seis títulos publicados hasta el momento.

También hemos recibido otras bibliotecas donadas por sus propietarios: Arsenio Jimeno Velilla, Rafael Heras Novajas, Antonio Díez Yagüe José María Zufiaur Narvaiza, Carlos Hernández-Zancajo, Manuel Chaves González, etcétera.